近期，中國海洋大學材料科學與工程學院黃明華教授課題組在電催化塑料升級回收領域取得重要進展，相關研究論文在催化領域國際頂尖期刊ACS Catalysis上發表。
石油基聚對苯二甲酸乙二醇酯（簡稱PET）是一種高分子熱塑性材料，是現代工業與日常生活的重要基礎材料。然而，PET廢棄后在自然條件下通常難以降解，成為白色污染的主要來源，嚴重威脅生態環境安全和人體健康。利用可再生能源驅動的電化學方法不僅能夠將PET的水解產物乙二醇氧化為高附加值化學品，還可以在陰極實現析氫反應，從而將未充分利用的碳資源重新引入經濟循環，助力全球碳中和的可持續發展。然而，乙二醇氧化反應過程中關鍵反應中間體的吸附機理尚不明確，這成為提升反應效率與選擇性的關鍵科學問題。
針對上述難題，黃明華教授課題組通過簡單調節電化學活化時間，成功合成了非晶相CoNiOOH/NF和具有非晶/晶界面的CoNiOOH-Ni3S2/NF，將其作為模型催化劑用于探究乙二醇轉化為甲酸鹽的潛在機制。詳細表征與理論計算顯示，相較于非晶CoNiOOH/NF，CoNiOOH-Ni3S2/NF的非晶/晶界面的相互作用能夠調節電子結構，促使其d帶中心上移至更接近費米能級的位置，從而顯著增強了對乙二醇和OH的吸附能力，這種增強的OH吸附對于促進C─C鍵的斷裂及后續級聯脫氫步驟至關重要。通過原位電化學紅外吸收光譜及理論計算確定了主要反應路徑，研究發現最終產物甲酸鹽的形成主要通過乙醇酸的C─C鍵斷裂并經后續氧化生成。值得一提的是，CoNiOOH-Ni3S2/NF在超低電位1.45 V下實現了500 mA cm?²的工業級電流密度，法拉第效率高達96.6%，甲酸鹽產率達到3.14 mmol cm?² h?¹。研究中還設計了一種實用的兩電極流動電解槽，展現出優異的催化活性和穩定性，成功將6.3 g的對苯二甲酸乙二醇酯原料轉化為4.97 g的對苯二甲酸和4.83g的二甲酸鉀。通過精準調控活性位點上關鍵中間體的吸附并深入理解反應路徑，該研究為設計用于PET塑料電化學升級的高效非貴金屬異質界面催化劑提供了重要的理論指導。
該項研究工作得到了國家自然科學基金委項目、山東省自然科學基金重大基礎研究項目以及中央高校經費等項目資助，中國海洋大學為唯一完成單位。本論文的第一作者為2022級博士研究生孫金勇同學。
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