近期，安徽工業(yè)大學(xué)曾杰教授團(tuán)隊(duì)與日本富山大學(xué)椿范立團(tuán)隊(duì)合作，研制出新型“金屬氧化物-分子篩”復(fù)合催化劑，基于多步串聯(lián)催化過(guò)程，成功實(shí)現(xiàn)以二氧化碳和氫氣為原料直接合成對(duì)二甲苯，并創(chuàng)下單程時(shí)空收率的世界紀(jì)錄。北京時(shí)間6月10日，國(guó)際學(xué)術(shù)期刊《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》發(fā)表了這項(xiàng)成果。

對(duì)二甲苯是生產(chǎn)聚酯纖維等化工產(chǎn)品的關(guān)鍵原料。當(dāng)前，工業(yè)合成對(duì)二甲苯的普遍方法是基于重油的催化重整反應(yīng)，每生產(chǎn)1噸對(duì)二甲苯約消耗4噸石油，同時(shí)排放出約3噸二氧化碳。

利用可再生能源電解水制氫，再與二氧化碳反應(yīng)直接制備對(duì)二甲苯，有望在實(shí)現(xiàn)溫室氣體二氧化碳的資源化利用的同時(shí)，為傳統(tǒng)高能耗、高排放的生產(chǎn)工藝提供替代方案。

據(jù)了解，研究團(tuán)隊(duì)研發(fā)的復(fù)合催化劑主要由兩個(gè)模塊組成。其中，金屬氧化物模塊負(fù)責(zé)催化二氧化碳加氫得到短鏈烯烴，分子篩模塊則負(fù)責(zé)催化短鏈烯烴的聚合、環(huán)化和芳構(gòu)化過(guò)程，最終產(chǎn)生對(duì)二甲苯。為提升對(duì)二甲苯的選擇性，研究團(tuán)隊(duì)對(duì)分子篩模塊進(jìn)行了“膠囊化”的精細(xì)設(shè)計(jì)。其內(nèi)部的空心結(jié)構(gòu)能有效促進(jìn)中間體的傳質(zhì)過(guò)程。同時(shí)，分子篩孔徑與對(duì)二甲苯分子大小相匹配，可以特異性促進(jìn)對(duì)二甲苯產(chǎn)物由內(nèi)到外的擴(kuò)散過(guò)程。

此外，研究團(tuán)隊(duì)還對(duì)“膠囊”的外表面進(jìn)行了鈍化處理，避免產(chǎn)出的對(duì)二甲苯進(jìn)一步發(fā)生異構(gòu)化和烷基化等副反應(yīng)。基于這一獨(dú)特設(shè)計(jì)，研究團(tuán)隊(duì)將對(duì)二甲苯的單程時(shí)空收率提升至一個(gè)新高度，使用1000克復(fù)合催化劑持續(xù)工作一天即可獲得1000.8克對(duì)二甲苯，遠(yuǎn)超現(xiàn)有科技文獻(xiàn)記載的性能水平。

研究人員表示，他們提出的復(fù)合催化劑設(shè)計(jì)思路還有望拓展到其他二氧化碳加氫反應(yīng)體系中，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)對(duì)高附加值產(chǎn)物碳鏈長(zhǎng)度、分子尺寸的“量身定制”。

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